作者:龙䘵璐 审稿:黄成毅
近日,我校90011金沙诚信为本研究论文“Micro-mechanism of multi-pathway activation peroxymonosulfate by copper-doped cobalt silicate: The dual role of copper”(铜掺杂硅酸钴多途径活化过一硫酸盐的微观机制:铜的双重作用)在环境催化领域国际顶级期刊Applied catalysis B: Environment(中科院1区TOP,IF=19.503)上发表。
以前的研究表明,在过渡金属氧化物/PMS体系中,由于协同效应,双金属催化剂往往对PMS表现出更优异的催化性能。作为另一常见的过渡金属催化剂,金属硅酸盐体系对PMS优异的催化性能已被证实,但该体系中双金属的协同作用和协同机理却被忽视。基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺在处理难降解有机污染物方面显示出巨大的潜力,因此,该研究通过在硅酸钴中掺杂Cu制备了双金属硅酸盐。通过评价其活化PMS降解四环素的性能,明确了Co和Cu在硅酸盐中的协同作用。进一步深入分析协同机理发现Cu掺杂同时促进了自由基途径和非自由基途径。值得注意的是,从微观机制的角度来看,Co是催化PMS的唯一活性位点。Cu掺杂通过与Co的电子转移来增强自由基途径而不直接参与PMS的活化。此外,Cu掺杂还形成了更多的氧空位,增强了非自由基途径。该研究成果揭示了硅酸盐中双金属的协同效应和协同机制,为双金属硅酸盐催化剂的开发提供了理论基础。
90011金沙诚信为本青年教师龙琭璐为该论文第一作者,硕士研究生苏琳琳为并列第一作者,龙琭璐讲师和杨刚教授为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金和四川省科技厅等项目的资助。
铜掺杂硅酸钴活化过一硫酸盐机理示意图 铜掺杂硅酸钴透射电子显微镜图像